Resumen en español

Los desafíos contemporáneos en materia energética se orientan hacia la descarbonización a escala global. En este escenario, el hidrógeno se ha consolidado como un vector energético estratégico debido a su carácter libre de emisiones contaminantes y acoplarse a diversas fuentes de energía renovables. La generación de hidrógeno mediante rutas electroquímicas se reconoce como una de las alternativas más sostenibles, caracterizada por una menor huella de carbono comparado con procesos termoquímicos convencionales, pero su escalabilidad se ve limitada debido a su alto costo y poca disponibilidad asociado al uso de metales nobles como el Pt, Ir y Ru. Los cátodos basados en aleaciones de alta entropía (HEA) han surgido como alternativas viables debido al uso de metales de transición como componentes principales. Entre los diferentes métodos de síntesis para estos electrocatalizadores, la electrodeposición mediante corriente pulsada se muestra como un procedimiento prometedor debido a su simplicidad y bajo costo. En este estudió se realizaron electrodeposiciones de NiMnCuCoFe por corriente pulsada utilizando un diseño Box Behnken para optimizar la proporción de Cu, Co y Fe en la solución de electrodeposición entre 0.01, 0.02, y 0.03 mol L-1. Las electrodeposiciones de alta entropía demostraron ser más eficientes frente a la reacción de evolución de hidrógeno HER que sus homólogas de media y baja entropía. El diseño de experimentos Box Behnken usado demostró la sinergia entre Cu y Fe y entre Fe y Co para su electrodeposición conjunta. La adición de Cu aumentó la conductividad eléctrica del material pero no necesariamente la reactividad frente a la reacción de interés. Mientras que la presencia de Co aumentó la cantidad de sitios activos para la HER, aumentando su actividad catalítica. La densidad de corriente aplicada durante la síntesis se identificó como un parámetro determinante, evidenciándose que el empleo de corrientes de -100 mA favorece un mayor control sobre la homogeneidad de la deposición, y a la vez potencia las propiedades catalíticas del material obtenido. Los análisis de DRX evidenciaron la formación efectiva de aleaciones de alta entropía, aunque con presencia de ciertas segregaciones. Se identificaron fases cristalinas mixtas de tipo FCC y BCC, con tamaños de cristalito promedio de 35 nm para los electrodos E5, E11 y E15, y 75.27 nm para el electrodo E8, lo que sugiere la coexistencia de dominios metálicos y la posible formación de óxidos superficiales, principalmente asociados a especies de Fe y Mn en el electrodo. Todos los electrodos mostraron Rct bajas (E5=13.85 Ω, E8=12.15 Ω, E11=4.64 Ω, E15=12.88 Ω), lo que demuestra que un recubrimiento HEA disminuye la resistencia frente a la HER. Análisis DEMS mostraron que los electrodos sintetizados a -200 mA presentan mayor corriente iónica (4.6x10-12 A para E11 y 1.2x10-11 A para E15), sobre los electrodos sintetizados a -100 mA (E5 = 6.5x10-12A, E8 = 9.0x10-12A). Las pruebas GC demostraron el aumento en la producción de hidrógeno para los electrodos sintetizados a -100 mA. El método de síntesis propuesto demostró ser efectivo para la generación de aleaciones de alta entropía con buenas propiedades catalíticas frente a la generación electroquímica de hidrógeno. Esto abre nuevas oportunidades para la escalabilidad de materiales de bajo costo para la obtención de hidrógeno con emisiones bajas o nulas de carbono.